Stark koppling mellan plasmonresonans och optisk kavitetsresonans ger mer energi i ultratunna solcellsmaterial

Ordlista:
Resonans	Självsvängning, då oscillationer förstärks vid en viss frekvens/våglängd.
Plasmonresonans	Resonans för oscillationer av elektrongasen i exempelvis metalliska nanostrukturer.
Lokaliserad yt-plasmonresonans	Typ av plasmonresonans som uppträder i nanostrukturerade metaller och växelverkar med ljus.
Optisk impedansmatchning	En matchning av de kombinerade optiska egenskaperna hos en struktur så att ljus passerar utan reflektion.
Fabry-Perot-resonans	En typ av kavitetsresonans där en stående våg uppstår mellan två reflekterande, planparallella ytor närhelst en rundtur för ljuset motsvaras av ett helt antal våglängder.
Resonansmoder	Specifika mönster för (elektronmolnets) oscillationer, som motsvaras av resonanser vid olika frekvenser (och därmed vid olika våglängder av ljus).
Hybridiserade moder	Resonansmoder som resulterar från sammanblandning av mer grundläggande moder på grund av koppling.
Stark koppling	Koppling mellan olika typer av resonanser, där kopplingsstyrkan överstiger dämpningen (friktionen) i systemet.
Laddningsbärare	Negativt laddade elektroner eller deras positivt laddade motsvarighet, hål. Fria laddningsbärare leder ström.
Halvledare	Ett material med låg ledningsförmåga på grund av få fria laddningsbärare, men där fler fria laddningsbärare kan skapas genom en liten energitillförsel, från exempelvis ljus.
Bandgap	Den minsta energi en elektron måste tillföras för att exciteras från valensband till ledningsband i en halvledare, och därmed generera fria laddningsbärare (en elektron och ett hål).

I plasmonik-baserade solceller används plasmonresonanser för att fånga in ljus och utnyttja dess energi för att skapa fria laddningsbärare i ett halvledarmaterial. För att åstadkomma detta kan man använda metalliska nanopartiklar, vars lokaliserade ytplasmoner ger upphov till ett mycket kraftigt elektromagnetiska fält i sitt närområde. Plasmon-energin kan då överföras till elektron-hål-par i ett ultratunt skikt av halvledarmaterial som befinner sig inom räckhåll för det starka närfältet. Parallellt med forskning inom detta område har olika typer av optiska kavitetsresonanser undersökts, där ett ultratunt absorptionsskikt (runt 10 nm) beläggs ovanpå ett transparent lager som separerar absorptionsskiktet från ett högreflektivt skikt på baksidan. Genom att variera skiktens tjocklekar kan materialet uppfylla villkoret för optisk impedansmatchning, så att reflektioner från framsidan elimineras och ljuset absorberas med maximal effekt. Impedansmatchning uppfylls typiskt i närheten av en så kallad Fabry-Perot-resonans (FP-resonans) för den halvöppna nanokavitet som skapas mellan absorptionsskiktet och reflektorn. Genom att kombinera plasmon-aktiva strukturer med nanokaviteter kan en hög optisk absorption med en stor spektral bredd åstadkommas genom bidrag från flera olika typer av resonanser och deras olika moder. Man vill dock begränsa systemets komplexitet och det ligger en utmaning i att samtidigt impedansanpassa flera olika resonanser vid olika våglängder med en och samma geometri. I denna studie demonstrerades att stark växelverkan mellan grundläggande resonansmoder ger upphov till nya, hybridiserade resonansmoder som utgör en möjlighet att bygga system med impedansanpassning och effektiv absorption vid två eller flera våglängder samtidigt.

I experimenten användes nanopartiklar av guld utspridda i ett regelbundet mönster på en yta. Dessa guldpartiklar fångar effektivt in ljus vid sina plasmonresonanser. Guldpartiklarna belades med ett skikt av halvledaren tennsulfid (SnS). Tillsammans med guldpartiklarna fungerade SnS-skiktet som ett ultratunt, nanostrukturerat absorptionsskikt. Detta absorptionsskikt låg ovanpå ett genomskinligt lager av kiseloxid (SiO₂) som i sin tur låg på ett relativt tjockt och reflekterande skikt av aluminium. Eftersom absorptionsskiktet även till viss del är reflekterande, bildas en halvöppen nanokavitet med förutsättningar för FP-resonanser.

Prover av SnS producerades med atomlagerdeponering (ALD) på kisel respektive glas och undersöktes först på egen hand. De optiska egenskaperna visade sig variera på grund av att kristalliseringen är känslig för substrat och andra parametrar som inte var fullt kontrollerade i denna studie, men generellt visade SnS-lagret en hög absorptionsförmåga. Ovanpå guldstrukturen sågs SnS ge en ökande absorption upp till en tjocklek av 8.6 nm. Jämfört med andra former av tennsulfid (SnS_x, x≈2) som studerats tidigare gav SnS i denna studie en betydligt bredare absorptionstopp, vilket är en fördel då mer ljus absorberas över solens spektrum. Intressant nog fördelade sig denna absorption över två toppar för vissa SnS-tjocklekar, vilket inte kunde förklaras med olika moder för plasmonresonansen i nanostrukturen eftersom spektroskopisk ellipsometri visade att absorptionsförmågan i detta skikt var koncentrerad till en enskild topp.

Det visade sig att ursprunget för de två topparna härrör sig till stark koppling mellan en plasmonresonans i absorptionsskiktet och en FP-resonans i den nanokavitet som bildats av strukturen med SnS-Au/separationsskikt/reflektor. Kopplingen visade sig vara ovanligt stark på grund av en hög intern reflektion i SnS-lagret vilket gav stort överlapp mellan fälten för FP-resonansen och plasmonresonansen. Stark koppling mellan resonanser medför att nya, sammanblandade (hybridiserade) moder uppstår. De hybridiserade moderna ärver egenskaper från de ursprungliga resonansmoderna, och blir på så vis en sammanblandning av dessa. Genom att variera tjockleken hos avskiljaren kunde graden av sammanblandning mellan moderna kontrolleras, och de olika topparna komma att domineras av egenskaper från den ena eller andra av de ursprungliga moderna. Vid en viss tjocklek blir därför de båda hybridiserade moderna lika mycket influerade av de ursprungliga moderna, så att de får mycket likartade egenskaper. Genom att anpassa en av hybridmoderna till exempelvis optisk impedansmatchning kommer därmed den andra moden automatiskt att uppfylla ett likartat villkor. Detta förklarar de två topparna där nära 100 % absorption uppnås. Hybridiseringen skulle dessutom kunna generaliseras till ännu fler resonansmoder så att egenskaper hos systemet skulle kunna matchas till önskvärda villkor vid fler än två våglängder.

Med hybridisering av plasmon- och FP-resonanser kan alltså hög absorption åstadkommas kring två eller flera våglängder. På grund av de breda absorptionstopparna kan en stor del av solljusets våglängder täckas och bidra till mycket effektiv ljusabsorption och därför också effektiva solceller. I denna studie har speciellt SnS identifierades som ett bra material för ultratunna solceller baserat på detta koncept, tack vare sin höga absorptionsförmåga och ett högt brytningsindex. Mer än 60 % av solljusets fotoner med energier högre än bandgapet för SnS visades kunna bidra till genereringen av elektricitet, vilket ger en teoretiskt maximal verkningsgrad kring 19 % för den endast ca 10 nm tjocka halvledaren. Dessa resultat kan därför vara viktiga steg mot billiga och effektiva solceller baserade på nanoteknologi.

Originalartikeln finns fritt tillgänglig för nedladdning: Strong coupling of plasmon and nanocavity modes for dual-band, near-perfect absorbers and ultrathin photovoltaics